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 2025年10月18日，bet365中国-bet365大陆 张黎明教授团队在《Angewandte Chemie International Edition》上发表了题为“A-site Cation-Regulated Operando Restructuring of Cu-Based Perovskite Oxides for Selective Carbon Monoxide Electroreduction”的研究成果（//doi.org/10.1002/anie.202513246）

近年来，研究者发现钙钛矿氧化物因其晶格中独特的“氧储库”特性，为电催化剂结构调控提供了理想平台。然而关于这类结构在反应过程中的结构转变机制仍不清晰，尤其是A位阳离子对活性位点重构及其催化行为的影响仍缺乏系统认识。缺电子Cu物种（Cu^δ⁺）在电催化二氧化碳还原（CO₂R）过程中通常表现出更高的活性，然而在还原电位下，Cu^δ⁺物种容易发生不可逆的结构重构，从而导致催化稳定性下降。要深入理解反应路径与表面Cu物种结构特征之间的关系，亟需构建一种可调控的Cu基氧化物平台，并通过原位表征系统揭示Cu活性中心在反应过程中氧化态及配位环境的动态演化规律。

基于此，张黎明教授团队构建了一系列以Cu为B位金属的钙钛矿氧化物，用于系统探究A位阳离子对Cu中心结构稳定性及其与一氧化碳还原（COR）反应路径之间关系的调控作用。研究发现，Sr₂CuO₃在电化学条件下结构不稳定，易发生重构；而含稀土A位阳离子的钙钛矿则表现出较高的结构稳定性，能够有效抑制Cu的过度还原与团聚，从而在反应过程中稳定表面Cu⁺物种。研究提出，A位金属的离子半径通过影响晶格参数与Cu–O键强度，进而调控表面Cu价态与CO还原产物分布。本研究揭示了局域原子配位在Cu基催化剂结构演化与反应路径调控中的关键作用，并提出通过调变钙钛矿A位阳离子组成为实现产物选择性精准调控的有效设计策略。

论文的通讯作者为张黎明教授，第一作者是bet365中国-bet365大陆 硕士研究生周宇涵。该项研究得到中国国家重点研发计划（2024YFB4006800）、国家自然科学基金（项目编号：21872039、22072030、22272029和 22472036）、上海市科学技术委员会（项目编号：22520711100、22ZR1415700和 23ZR1406900）以及中央高校基本科研业务费专项资金（20720220008）的大力支持。

A位阳离子调控的Cu中心动态重构行为及COR反应路径示意图